一、 【科学背景】

基于黑相甲脒碘化铅 (α-FAPbI₃) 的钙钛矿太阳能电池 (PSC) 具有1.5 eV 的最佳带隙，并实现了26.1%的功率转换效率。溶剂工程在获得高质量薄膜方面至关重要，通常使用挥发性和高沸点溶剂形成中间体复合物，促进结晶并防止光惰性相的形成。然而，这一工艺需要在严格控制湿度的惰性气体或干燥空气中进行，未密封的α-FAPbI₃ PSC在高湿度条件下的重现性和稳定性仍然具有挑战性。

二、【科学贡献】

近日，北京大学肖立新和洛桑联邦理工大学Michael Grätzel&魏明杨团队在Science发表了题为“A crystal capping layer for formation of black-phase FAPbI3 perovskite in humid air”的论文。他们发现，传统的钙钛矿制造溶剂系统加剧了重现性问题。由于二甲基亚砜 (DMSO) 的吸湿性，常规配位溶剂 DMSO 在高相对湿度 (RH) 条件下促进了δ-FAPbI₃的形成。他们引入了含氯有机分子形成封盖层，阻止了水分渗透，同时保留了DMSO基复合物以调节晶体生长。报告了在相对湿度范围20%到60%内制造的钙钛矿太阳能电池的功率转换效率超过24.5%，在80%相对湿度下达到了23.4%。未封装的设备在空气中（相对湿度40%到60%）最大功率点运行500小时后，保留了96%的初始性能。

图1：中间薄膜在潮湿空气中的动态转化。© 2024 Science

图2. 具有原位形成封盖层的中间薄膜。© 2024 Science

图3. 两步法工艺中的结晶动力学。© 2024 Science

图4. 钙钛矿薄膜的光物理特性。© 2024 Science

图5. 使用CL策略的PSC性能、重现性和稳定性。© 2024 Science

三、【创新点】

1.引入了含氯有机分子形成封盖层的策略，有效阻止了水分渗透，同时保留了DMSO基复合物以调节晶体生长。

2.报告了在相对湿度范围20%到60%内制造的钙钛矿太阳能电池的功率转换效率超过24.5%，在80%相对湿度下达到了23.4%。

3.未封装的设备在空气中（相对湿度40%到60%）最大功率点运行500小时后，保留了96%的初始性能。

四、【科学启迪】

使用DMF-DMSO共溶剂系统是制备α-FAPbI₃钙钛矿最常见的方法，但在高于60%相对湿度条件下存在重现性挑战。先前的策略主要集中在减少钙钛矿本身的水合作用。本研究发现，DMSO的吸湿性质促进了水分渗透到中间膜中，进而在潮湿空气中促使d-FAPbI₃杂质相的形成。仅仅去除DMSO并非可行解决方案，因为它在通过分子间交换控制晶体生长中起着重要作用。本研究开发了一种晶体封盖层（CL）策略，利用氯化p-自由基，通过其疏水和均匀特性最小化水分渗透，同时保留了中间膜中的DMSO-PbI2复合物。在相对湿度从20%到60%的范围内，实现了超过24.5%的PSC功率转换效率，并在80% RH条件下达到了23.5%。此外，在环境条件下（RH 40%到60%）进行最大功率点操作时，未封装的器件表现出了500小时的稳定运行。

原文详情：Yu Zou et al. ,A crystal capping layer for formation of black-phase FAPbI3 perovskite in humid air.Science385,161-167(2024).

DOI:10.1126/science.adn9646