一、【科学背景】

光伏技术，作为主要的再生能源与低碳解决方案，预计到2050年将占全球一半以上的电力产量。尽管硅和碲化镉仍将主导市场，但新兴的钙钛矿技术展示出极大潜力。然而，尽管钙钛矿器件已在功率转换效率（PCE）和耐久性方面取得显著进步，但其单结PCE在近五年一直滞留在约25-26%，接近理论极限。目前，尽管其他光伏技术已经开发出精确控制带隙分级和表面场的设计原则，但针对钙钛矿表面和界面的设计能力，特别是利用2D/3D异质结构，这方面的研究和理解尚未充分发展。由于缺乏具体的选择和设计规则，严重阻碍了钙钛矿技术的进一步优化和提升。

二、【创新成果】

近日，麻省理工学院Moungi G. Bawendi &Vladimir Bulović&韩国化学技术研究院Seong Sik Shin等研究者在Nature Energy上发表了题为“Reduced recombination via tunable surface fields in perovskite thin films”的论文，该研究通过深入优化钙钛矿光伏器件的表面处理，实现了电荷载流子寿命的显著延长，进一步推动了钙钛矿光伏技术的发展，具有巨大的科学突破和实际应用潜力。该研究揭示了钙钛矿光伏器件中新的可调钝化策略和机制：六基溴化铵处理产生富含碘化物的2D层和Br卤化物梯度，从有缺陷的表面到3D层。延长电荷载流子寿命（＞30 μs）、降低界面复合速度（＜7 cm s⁻¹），从而推动PCE向25%以上迈进。该研究揭示了一种优化和调整半导体界面复合和电荷传输的策略和旋钮，为实现下一代钙钛矿器件性能记录奠定新的前沿。

图1 基于HABr处理，改善载流子寿命 © 2024 Springer Nature

图2 通过设备深度进行元素映射 © 2024 Springer Nature

图3 钙钛矿表面附近的载流子动力学和能量学 © 2024 Springer Nature

图4 界面处减少的载流子复合 © 2024 Springer Nature

三、【科学启迪】

该研究揭示了2D/3D异质结构在提升钙钛矿光电转换效中发挥的关键作用。通过揭示化学处理优化纳米级载流子动力学的过程，突破了25%的PCE里程碑并制定了实现30% PCE的设计原则。研究发现HABr处理主要在3D体层顶部形成富含碘的2D层，并且Br渗透到3D层中>100 nm，并选择性地瞄准顶面和晶界。这种机理为优化表面电场和载流子分布提供了新的启示。同时，该研究为优化钙钛矿中的能级排列以及改善重组和电荷传输奠定了基础。

原文详情：https://www.nature.com/articles/s41560-024-01470-5