吴凯丰课题组又一重大突破Nature Nanotechnology：室温相干操控溶液生长的钙钛矿量子点中空穴自旋
发布时间：2023-03-07来源：
固体材料中自旋的相干调控对量子信息技术的发展具有重要意义。然而，目前固态材料中自旋态的相干调控仅能在低温下实现。少数能够实现室温自旋操纵的材料又受限于制备手段的高复杂性，无法大量制备。因此，寻找一种材料能够同时满足自旋室温操纵和宏量制备是推动量子信息技术向前发展的关键。 近日，中科院大连化物所吴凯丰团队在Nature Nanotechnology上发表了新的研究论文，在可大量制备的CsPbBr3钙钛矿量子点表面修饰蒽醌（AQ）分子，成功实现了室温下自旋量子态的操控。在本研究中，作者提出电子-空穴间的交换相互作用是诱导空穴自旋态弛豫的主要因素。通过AQ分子的表面修饰，可以在亚皮秒范围内抽取电子，从而解除电子-空穴交换相互作用。此外，由于钙钛矿独特的能带结构，价带具有s型原子轨道特征，因此处于价带的空穴表现出较弱的自旋-轨道耦合，这也为实现自旋操控提供了有利条件。在以上理论的指导下，作者利用磁场耦合圆偏振光瞬态吸收光谱对钙钛矿量子点中的空穴自旋弛豫进行了研究并利用光学Stark效应（OSE）实现了室温下的自旋操控。结果表明，通过AQ分子解除电子-空穴交换相互作用后，空穴自旋退相干时间由~1 ps显著提升至~40 ps，这为进一步的自旋操纵提供了基础。随后，作者利用OSE对中性量子点的自旋相干操纵进行了研究。由于钙钛矿量子点与光场的强相互作用（表现为大的跃迁偶极矩），亚带隙的旋转光（tipping光）可以扮演一个有效磁场的角色（赝磁场），实现对自旋态的快速旋转。最后，作者展示了利用OSE效应在室温下空穴态位于Bloch球不同位置时（通过调节泵浦光和旋转光间的延迟实现）对钙钛矿量子点中空穴自旋态的操纵。相关研究文章以“Room-temperature coherent optical manipulation of hole spins in solution-grown perovskite quantum dots”为题发表在Nature Nanotechnology上。 通过AQ分子对钙钛矿量子点中光激发产生的电子进行提取，减慢了空穴自旋退相干并实现了室温下自旋态的操纵。 图1. 系统设计和实验装置示意图。(a) CsPbBr3量子点的吸收光谱。泵浦光和旋转光的光谱以阴影表示。(b) 准粒子表示下带边跃迁选择定则示意图。(c) 自旋操控实验装置示意图。(d) 针对三种不同实验目的所设计的脉冲序列示意图。（左上：自旋进动；右上：光学Stark效应；下：相干操控）©2022 Springer Nature 图2. AQ分子修饰的CsPbBr3量子点在室温下空穴自旋态的进动。(a) 横向磁场存在下的能级示意图。(b) 空穴自旋进动在Bloch球上的表示。(c) 在横向磁场 (Bz) 磁感应强度为0.65 T时，泵浦光和探测光分别为相同圆偏振（左）和相反圆偏振（右）的二维伪色瞬态吸收光谱（TA）图。(d) 在Bz = 0.65 T时，相同和相反圆偏振的泵浦光和探测光对应的TA信号在484 nm处具有相反的符号。(e) 由图d两条曲线相减得到了484 nm处的自旋进动动力学参数。©2022 Springer Nature 图3. 利用光学Stark效应（OSE）实现自旋旋转。(a) CsPbBr3量子点中自旋选择的OSE示意图。(b) 在旋转光功率为0.38 GW/cm2，探测光和旋转光分别为同向和反向圆偏振时的二维伪色瞬态吸收光谱。(c) 对应不同功率密度的旋转光的零时OSE光谱图 (d) OSE导致的跃迁能量的蓝移 (δOSE) 随旋转光功率密度的变化。(e) 在Bloch球上表示OSE引入的赝磁场对激子和空穴自旋的操控。©2022 Springer Nature 图4. 室温下AQ分子修饰的CsPbBr3量子点空穴自旋的操控。(a) 在旋转光相对泵浦光不同延迟时，旋转光开和闭下自旋进动动力学。(b) 旋转光所对应的赝磁场所导致的自旋旋转的Bloch球表示。(c)旋转光延迟在17.2 ps时，自旋进动随旋转光功率密度的变化。(d) 旋转角随旋转光功率密度的变化。 ©2022 Springer Nature 综上，在解除钙钛矿量子点中电子-空穴耦合的基础上实现了空穴自旋态的室温相干操控。进一步延长自旋态的相干时间将是未来重要的研究方向。 原文详情：Room-temperature coherent optical manipulation of hole spins in solution-grown perovskite quantum dots, Nature Nanotechnology, 2022,
